桃胡脲类无机化合物(CBn，n=5–8,10)的超原子核主客体混合物的生态学三维成像

葫芦脲类化合物（CBs，n=5–8,10）是大环主体分子。近年来，越来越多的基于CB的超分子体系被报道，并应用于荧光开关、催化和细胞成像。对于荧光客体分子，主客体配合物通常会影响客体分子在CB腔内的电荷转移和聚集过程，并导致可调控的光物理性质，如波长偏移和发射增强。作为客体的染料分子的紫外-可见光谱和荧光光谱中的位移可用于生物成像和光热疗法。

葫芦脲CBs作为宿主可能提供一种新的的策略，将传统染料的吸收扩展到长波区。三苯胺衍生物已被证明是一种很好的双光子吸收材料，在传感和生物成像领域有着广泛的应用。作为给体基团，它们在不同的给体/受体体系中表现出分子分子内电荷转移

本文中选择水溶性三苯胺衍生物（乙烯基吡啶三苯胺）（1）作为客体分子。客体1在水溶液中通过主客体相互作用与CB[7]或CB[8]形成1_CB[7]或1_CB[8]配合物。对于1_CB[7]配合物，客体分子的三个带正电的吡啶位点被封装在三个CB[7]的空腔中以形成[1+3]配合物，而三个CB[8]作为主体和两个1作为客体的[2+3]主客体配合物（二聚体）通过头对头堆积（图1）。CBs的存在导致主客体配合物的紫外-可见光谱和荧光光谱比客体分子本身明显红移，这使其成为生物标记应用的合适候选者。值得注意的是，配合物结构的不同导致选择性染色细胞的不同区域。

三个乙烯基吡啶通过偶连反应连接到三苯胺上，再通过甲基化将疏水性吡啶转化为亲水性吡啶，这为在水中形成1和CBs配合物提供了必要的条件。

我们先通过核磁滴定研究1_CB[7]和1_CB[8]在水中的形成。测定了配合物在不同配比下的核磁共振氢谱（图2）。随着CBs的增加，单体1的信号逐渐消失，同时出现了一组新的信号。当化合物1和CB[7]的比例达到1:3时，原始信号完全消失（图2a）。当1和CB[8]的比率达到2:3时，谱图中新出现的一组峰趋于稳定。同时，过量的CBs不会引起谱图的**变化。作者推测得到了1_CB[7]和1_CB[8]的结构。

然后对1_CB[7]（1:3）和1_CB[8]（2:3）的配合物进行了浓度相关研究。结果表明配合物非常稳定，不依赖于浓度。作者认为客体分子与CB[7]形成[1+3]配合物，与CB[8]形成[2+3]配合物。通过电喷雾质谱（ESI-MS）、等温滴定量热法（ITC）实验进一步研究了1和CBs之间的结合行为，结果表明1_CB[7]的化学计量比为1:3，1_CB[8]的化学计量比为2:3。

该主客体配合物可以通过缓慢冷却接近饱和的配合物水溶液来结晶。主客体配合物的晶体学数据可用CCDC 2059161（1_CB[7]）和2036099（1_CB[8]）。对于1_CB[7]，单晶属于P63/m空间群，晶胞参数a=29.82Å，b=29.82Å，c=18.07Å，α=90°，β=90°，γ=120°。由于CB[7]的空腔相对较小，因此它只能容纳客体分子的一个乙烯基吡啶臂以形成[1+3]配合物（图3a和c）。对于1_CB[8]，单晶属于C2221空间群，晶胞参数a=33.50Å，b=46.82Å，c=85.24Å，a=90°，β=90°，γ=90°。如图3b和d所示，两个分子1在CB[8]的帮助下以头对头堆积形成二聚体。两个分子之间的距离约为4.4 Å. 三个CB[8]分子位于六个乙烯基吡啶臂的末端，这是由于吡啶具有**的亲水作用。单体1中的两个吡啶部分被封装在一个CB[8]的空腔中，形成[2+3]配合物。单晶分析结果与核磁共振滴定结果高度一致。此外，CBs与客体分子之间形成配合物的过程会影响客体分子的耦合度和杂化能带结构，导致不同的电荷转移行为。因此，将产生不同的光物理性质。

合理利用太阳光的紫外光线光线-常见汲取光谱图图分析分析分析和荧光射光谱图图分析分析分析进一部论述了1,1_CB[7]和1_CB[8]的光电学本质特征。随CBs的添加，可观察植物到**的行成变幻，这进一部关系证明了CBs与水溶剂中1的强共同角色。如图甲提示4提示，1展现了472 nm处的主汲取峰和572 nm处的荧光峰。随CB[7]的添加，太阳光的紫外光线光线-常见汲取峰从472 nm运动到506 nm（Δ=34 nm），荧光射峰从572 nm运动到635 nm（Δ=63 nm），荧光力度增大了10倍。对于那些CB[8]，太阳光的紫外光线光线-常见汲取峰从472 nm运动到543 nm（Δ=71 nm），荧光射峰从572 nm运动到714 nm（Δ=142 nm）。与1_CB[7]差距，1_CB[8]的太阳光的紫外光线光线常见光谱图图分析分析分析和荧光光谱图图分析分析分析行成了更**的行成变幻。溶剂的色从红（1）成为深红（1_CB[7]），粉色（1_CB[8]）（图1）。构成这般后果的原由可是，组织形式CBs中羰基的拉自动化调节作用可与吡啶的正电势，这不使吡啶从三苯胺基团中汲取的自动化增大，因而影响吸自动化和拉自动化调节作用资料。往往可影响光谱图图分析分析分析红移。同時，大的CB[8]能将两人客体氧分子式式包埋在空腔中，使客体氧分子式式相对稳定聚众行成配合默契物，因而受限了氧分子式式的360度旋转。

吡啶衍怪物物在核过酸学中已被否认都兼具怪物活性酶类。大大原子核扭结构力学模拟训练也否认了吡啶与DNA的构建。客体大大原子核中阳正离子吡啶的会有，依据与糖-磷酸主链的靜電相互间功用，确保安全了对DNA的强感召力。顾虑到紧密搞好团结物的荧光卫星放射特征和与DNA的亲和性，做者进步骤探究了紧密搞好团结物用作荧光有机染料在组织神经元成相中的应用。因为检测工具复合材料物对组织神经元的复染机械耐腐蚀性，注意用1_CB[7]和1_CB[8]水饱和溶液处理海拉组织神经元。如5a-d所彰显，1_CB[7]在组织神经元的组织神经元核和组织神经元质过程都有猛烈的卫星放射，解释1_CB[7]紧密搞好团结物可以透过组织神经元并与DNA构建。用4',6-二脒基-2-苯基吲哚(DAPI)做出的比较测试彰显了组织神经元核的彩色的地理位置(图5a和b)。相对1_CB[8]紧密搞好团结物，荧光注意分布图制作在组织神经元质空间部位中，而在绿光(561 nm)鼓励下的组织神经元核中基本上看不来辐射源(图5g)。一起对客体1的复染机械耐腐蚀性做出比较测试。后果清地证实，客体1唯有复染组织神经元核。这解释1,1_CB[7]和1_CB[8]紧密搞好团结物都兼具更好的组织神经元透明性和组织神经元显像机械耐腐蚀性。相对1_CB[8]紧密搞好团结物，714nm处的荧光使其符合于荧光组织神经元复染。的动态光散射(DLS)研究证实，1_CB[7] (0.78 nm)和1_CB[8] (2.31 nm)的孔径有所区别。顾虑到1,1_CB[7]，1_CB[8]在组织神经元有所区别复染空间部位中(从组织神经元核到组织神经元质)的必然性性发生改变，客体大大原子核和紧密搞好团结物的粗细已经是把控好组织神经元复染空间部位中的最为关键的问题。采用了MTT法对紧密搞好团结物的组织神经元活跃度做出了一定量研究，证实该紧密搞好团结物都兼具较佳的怪物相匹配性和较低的du性。

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