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用于尺寸选择性烯烃复分解的大环钌卡宾研究

发布时间：2021-04-08 作者：axc 分享到：

交叉烯烃复分解是合成复杂分子的有力方法。Grubbs及其同事为交叉易位制定了一个有用的预测模型，其中烯烃根据它们的反应性被分成不同的类型。其中，1型烯烃反应性**，可与缺电子的2型或3型烯烃偶联。因为1型烯烃构成了一大类底物，有望促进两种不同的1型烯烃之间的交叉易位。这对于需要选择性地偶联或不宜过量使用一种烯烃的**烯烃中间体的全合成**重要。但是用目前的催化剂选择性地连接1型烯烃是不可能的，因此，这里我们决定用一种新的钌卡宾催化剂来解决这个问题，该催化剂的特征是大环氮杂环卡宾(NHC)配体(Scheme 1)。

大环钌卡宾的合成如Scheme 2所示。作者使用Suzuki偶联，将二胺1和二苯并呋喃2连接以形成大环3，分离产率为49％。3的结构是一个对称的长方形盒子，有相同的顶部和底部以及相同的侧面。四胺3与(EtO)3CH的环化反应产生了具有两个四氟硼酸盐抗衡离子的双(二氢咪唑鎓)盐4，进而向钌卡宾络合物进行转化。

之后，经过单晶硅X衍射对该钌卡宾络合物Ru1做好了断构认证，并折射出了大环Ru1的构象（Fig.1）。只不过面对脱硫剂的作用剂作用性的测试是因为，Ru1的作用性远低过HG2。表观三级浓度常数见Table 2。某些，写作者前边续又探究判定了烯烃作用物还有长度文化差异。

总而言之，用大环Ru卡宾崔化剂以及成功完成了选购性的交错复转化。其组成是经过大环化手段确保的，当中两大双功能性结构的第一单元产生了大环配体。尽可能与Hoveyda-Grubbs崔化剂相较，Ru1的反映迟钝性要低得多，但Ru1在均二聚反映迟钝中信息信息显示出与一队1型烯烃的与众其他反映迟钝性。与烯烃对的行业交错复转化信息信息显示出与HG2其他的选购性。均二聚研究分析中的反映迟钝性趋势英文和行业实验设计中的选购性与烯丙基结合在一起基的总长宽比各种相关。大环崔化剂结合规格分辨底物的技能为选购性交错烯烃复转化打造打了个种新手段。

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